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中国青年团队发表的论文

发布时间:2024-07-05 01:50:05

中国青年团队发表的论文

【新智元导读】 2月25日,清华大学工程物理系唐传祥研究组与合作团队在《自然》上发表研究论文《稳态微聚束原理的实验演示》,报告了一种新型粒子加速器光源「稳态微聚束」的首个原理验证实验。与之相关的极紫外光源有望解决自主研发光刻机中最核心的「卡脖子」难题。

最现代的研究用光源是基于粒子加速器的。

这些都是大型设施,电子在其中被加速到几乎是光速,然后发射出具有特殊性质的光脉冲。

在基于存储环的同步辐射源中,电子束在环中旅行数十亿转,然后在偏转磁体中产生快速连续的非常明亮的光脉冲。

相比之下,自由电子激光器(FEL)中的电子束被线性加速,然后发出单次超亮的类似激光的闪光。

近年来,储能环源以及FEL源促进了许多领域的进步,从对生物和医学问题的深入了解到材料研究、技术开发和量子物理学。

现在,一个中德团队证明,在同步辐射源中可以产生一种脉冲模式,结合了两种系统的优点。

2月25日,清华大学工程物理系教授唐传祥研究组与来自亥姆霍兹柏林材料与能源研究中心(HZB)以及德国联邦物理技术研究院(PTB)的合作团队在Nature上发表了题为《稳态微聚束原理的实验演示》( Experimental demonstration of the mechanism of steady-state microbunching )的论文。

报告了一种新型粒子加速器光源「稳态微聚束」(Steady-state microbunching,SSMB)的首个原理验证实验。

该研究与极紫外(EUV)光刻机光源密切相关,有望为EUV光刻机提供新技术路线。

SSMB光源首个原理验证实验,中德团队登上Nature

同步辐射源提供短而强烈的微束电子,产生的辐射脉冲具有类似于激光的特性(与FEL一样),但也可以按顺序紧密跟随对方(与同步辐射光源一样)。

大约十年前,斯坦福大学教授、清华大学杰出访问教授、著名加速器理论家赵午和他的博士生Daniel Ratner以提出了「稳态微束」(SSMB)。

赵午教授

该机制还应该使存储环不仅能以高重复率产生光脉冲,而且能像激光一样产生相干辐射。

来自清华大学的青年物理学家邓秀杰在他的博士论文中提出了这些观点,并对其进行了进一步的理论研究。

2017年,赵午教授联系了HZB的加速器物理学家,他们除了在HZB操作软X射线源BESSY II外,还在PTB操作计量光源(MLS)。

MLS是世界上第一个通过设计优化运行的光源,在所谓的 「低α模式 」下运行。

在这种模式下,电子束可以大大缩短。10多年来,那里的研究人员一直在不断开发这种特殊的运行模式。

HZB的加速器专家Markus Ries解释说:「现在,这项开发工作的成果使我们能够满足具有挑战性的物理要求,在MLS实证确认SSMB原理」。

「SSMB团队中的理论小组在准备阶段就定义了实现机器最佳性能的物理边界条件。这使我们能够用MLS生成新的机器状态,并与邓秀杰一起对它们进行充分的调整,直到能够检测到我们正在寻找的脉冲模式」,HZB的加速器物理学家Jörg Feikes说。

HZB和PTB专家使用了一种光学激光器,其光波与MLS中的电子束在空间和时间上精确同步耦合。

这就调制了电子束中电子的能量。

「这使得几毫米长的电子束在存储环中正好转了一圈后分裂成微束(只有1微米长),然后发射光脉冲,像激光一样相互放大」,Jörg Feikes解释道。

「对相干态的实验性探测绝非易事,但我们PTB的同事开发了一种新的光学检测装置,成功地进行了探测。」

SSMB概念提出后,赵午持续推动SSMB的研究与国际合作。

2017年,唐传祥与赵午发起该项实验,唐传祥研究组主导完成了实验的理论分析和物理设计,并开发测试实验的激光系统,与合作单位进行实验,并完成了实验数据分析与文章撰写。

揭示SSMB作为未来光子源潜力的关键一步,是在真实机器上演示其机制。在新的论文中,研究人员报告了SSMB机制的实验演示。

SSMB原理验证实验示意图

实验表明,存储在准等时环中的电子束可以产生亚微米级的微束和相干辐射,由1,064纳米波长激光器诱导的能量调制后一个完整的旋转。

结果验证了电子的光相可以在亚激光波长的精度上逐次相关。

SSMB原理验证实验结果

在这种相位相关性的基础上,研究人员通过应用相位锁定的激光器与电子轮流相互作用来实现SSMB。

该图示直观地展示了如何通过激光调制电子束来产生发射激光的微束,是实现基于SSMB的高重复性、高功率光子源的一个里程碑。

有望解决EUV卡脖子难题

没有顶尖的光刻机,是我国半导体行业发展的最大瓶颈。

光刻机的曝光分辨率与波长直接相关,半个多世纪以来,光刻机光源的波长不断缩小,芯片工业界公认的新一代主流光刻技术是采用波长为13.5纳米光源的EUV(极紫外光源)光刻。

大功率的EUV光源是EUV光刻机的核心基础。简而言之,光刻机需要的EUV光,要求是波长短,功率大。

EUV光刻机工作相当于用波长只有头发直径一万分之一的极紫外光,在晶圆上「雕刻」电路,最后将让指甲盖大小的芯片包含上百亿个晶体管,这种设备工艺展现了人类 科技 发展的顶级水平。

而昂贵的EUV光刻机也正是实现7nm的关键设备,目前,荷兰ASML是全球唯一一家能够量产EUV光刻机的厂商,而由于禁令,我国中芯国际订购的一台EUV仍未到货。

如果中国大陆无法引入ASML的EUV光刻机,则意味着大陆将止步于7nm工艺。

目前ASML公司采用的是高能脉冲激光轰击液态锡靶,形成等离子体然后产生波长13.5纳米的EUV光源,功率约250瓦。而随着芯片工艺节点的不断缩小,预计对EUV光源功率的要求将不断提升,达到千瓦量级。

SSMB光源的潜在应用之一是作为未来EUV光刻机的光源。它们产生的类似激光的辐射也超出了 "光 "的可见光谱,例如在EUV范围内,最后阶段,SSMB源可以提供一种新的辐射特性。脉冲是强烈的、集中的和窄带的。可以说,它们结合了同步辐射光的优势和FEL脉冲的优势。

可以说,基于SSMB的EUV光源有望实现大的平均功率,并具备向更短波长扩展的潜力,为大功率EUV光源的突破提供全新的解决思路。

EUV光刻机的自主研发还有很长的路要走,基于SSMB的EUV光源有望解决自主研发光刻机中最核心的「卡脖子」难题。

关于作者

本文的通讯作者唐传祥教授是清华大学的博士生导师。

1992年9月-1996年3月,考入 清华大学工程物理系硕博连读。1996年3月获得工学博士学位, 博士学位论文为“用于北京自由电子激光装置的多腔热阴极微波电子枪的研究”。

1996年4月获得博士学位后,留校工作。

1996年7月 1998年6月期间,作为访问学者到德国DESY工作2年。在DESY工作期间,主要进行超导加速结构的优化及测量研究,并与J. Sekutowicz, M.Ferrario等合作提出了Superstructure的超导加速结构。

1998年6月回国后,继续在清华大学从事加速器物理、高亮度注入器、汤姆逊散射X射线源、自由电子激光、新加速原理与新型加速结构、电子直线加速器关键物理及技术、加速器应用等方面的研究。

参考资料:

我认为学术水平与年龄无关,与自己的自我认知有关。

中国29岁美女科学家发6篇Science论文获百万大奖。

2022年10月31日达摩院青橙奖名单公布,首次有4位女青年科学家获奖,每人奖金为100万元,西湖大学生命科学学院副研究员白蕊位于获奖名单之中,据悉29岁的西湖大学女科学家百蕊是完全由本土培养的青年学者,从7年前开始跟随施一公院士扎入RNA剪接体研究,经过多年努力,她参与并主导完成了全球唯一覆盖完整RNA循环的系列成果,目前这名青年科学家获评青城将以第一和共同第一作者身份在Science上发表6篇论文,实现多项世界级突破。

科研的成功与年龄无关

科研的成功与年龄无关,主要是看个人能力。白蕊在科研上并不缺少天赋,她自己也承认,她在某些方面做得还不够好。但是,要知道:能把自己所做出来的事情做到最好,并且最终取得成果,这才是一个科研人员应该做的事情,在笔者看来,白蕊将来的发展方向应该是在高校里,攻读双博士学位。

学术水平与年龄并没有必然关系。

年龄并不会影响学术水平。百蕊的成长之路是相当励志的,内蒙古普通家庭出身的,百蕊从初中开始就坚定了一个目标,那就是生物科学在大一的时候就决定不要出国,第1次保研清华去施一公的实验室以失败告终。经过不断的努力之后,终于得偿所愿,据悉仅仅用了半年时间,白蕊就成为了施一公实验室课题组的骨干成员,4年的博士生涯里共发表了高水平研究论文9篇。目前白蕊是世界上唯一一个捕获全部类型剪接体团队的核心人员,掌握了世界领先的剪接体生化研究技术

参考资料范文:历史 青年 责任共青团是党缔造的,是党领导的先进青年的群众组织。共青团与党的特殊关系,以及自身的先进性和肩负的历史使命,决定了共青团只有坚持党的领导,坚定不移地跟党走,才能始终保持正确的前进方向,在祖国社会主义现代化建设中发挥出应有的作用。共青团与党有着特殊的政治关系,党的政治纲领决定了团的奋斗目标,铸就了团员青年追求的理想信念;党的指导思想是团的行动指南,构筑了团员青年的强大精神支柱;党在各个时期的中心任务是共青团的奋斗目标,激励团员青年为之贡献力量。共青团近八十年的奋斗历程表明,正是因为有了中国共产党的坚强领导,有了正确的指导思想,才在革命、建设和改革的各个历史时期,紧跟党走在时代的前列,为我们党战胜一个又一个艰难险阻,夺取一个又一个胜利做出了积极的贡献。“党有号召,团有行动”,就是共青团这种光荣传统的生动写照。其次,这是由共青团组织的先进性决定的。中国共产党作为工人阶级的先锋队,先进性是其本质的集中体现。共青团作为党领导的先进青年的群众组织,同样也离不开先进性。在新的历史条件下,共青团保持先进性,就必须以“三个代表”的重要思想为指导,紧跟党走在时代的前列。共青团的先进性不是抽象的,而是具体的,它既体现在组织的行为中,也体现在组织成员的行为中。对于团的组织而言,首先必须按照“三个代表”的要求,全面推进新世纪团的建设;必须始终坚持党的领导,使青年运动沿着党指引的正确方向前进;始终坚持培育“四有”新人的根本任务,引导青年按照党的要求健康成长。对于共青团员而言,必须以“三个代表”的要求严格规范自己,牢固树立模范带头意识,在青年中发挥好模范带头作用,增强作为团员的光荣感和责任感。第三,这是共青团青年肩负的光荣使命决定的。新世纪新阶段共青团的光荣使命是,团结带领全国亿万青年积极投身全面建设小康社会的伟大实践,为实现我们党推进现代化建设,完成祖国统一,维护世界和平与促进共同发展的三大历史任务,在中国特色社会主义道路上实现中华民族伟大复兴而奋斗。要肩负起这样的光荣使命,就必须牢牢把握当代青年运动的主题,用共同理想凝聚青年,用科学理论武装青年;就必须始终坚持当代中国青年运动的政治方向,在党的领导下,同人民紧密结合,为祖国奉献青春;就必须团结带领广大青年紧跟党走在时代的前列,艰苦创业,开拓进取,在全面建设小康社会的伟大实践中充分发挥生力军作用。学习实践“三个代表”和科学发展观重要思想是团员我们青年在新的历史条件下的健康成长之路。按照“三个代表”的要求健康成长,既体现了党对我们青年成长的一贯要求,又具有鲜明的时代特征,将我们青年成长的方向与我们青年成长的基本途径有机统一起来。团员我们青年要认真学习“三个代表”重要思想,准确理解和深刻把握党的基本路线、方针和政策,充分认识我们党是代表中国先进生产力的发展要求、中国先进文化的前进方向和中国最广大人民的根本利益的马克思主义政党,是与时俱进、开拓创新的党,是充满生机与活力的党,从而增强对党的信心,坚定不移地跟着党沿着建设有中国特色社会主义道路前进。要积极实践“三个代表”重要思想,立足岗位,锐意创新,为促进我国先进生产力发展贡献力量;积极参与群众性精神文明创建活动,弘扬文明新风,为促进先进文化发展发挥积极作用;热心奉献社会,真诚服务他人,努力为最广大人民谋利益。总之,当代团员我们青年要用“三个代表”重要思想武装头脑,把个人成长与民族振兴紧密结合起来,把个人追求与人民群众创造性历史活动紧密结合起来,到党和人民需要的地方去建功立业,在改革开放和现代化建设事业中锻炼成长。展望新的世纪,改革开放和现代化建设事业的深入发展,对共青团青年使命提出了更高的要求。在二十世纪中华民族前进的道路上,中国共青团留下了英勇奋斗的足迹,做出了无愧于历史的贡献。二十一世纪是一个充满希望和挑战的世纪。中国共青团担负使命责任,将以新的面貌面向新的世纪,以新的作为开创新的事业,在中华民族振兴史上继续谱写光辉灿烂的篇章。

其实还是有一定关系的。但是年龄并不是决定性的意思。所以说年龄越大的话,他可能对于一些事情的见解还有研究思路会更多。

2015年发表论文的团队

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第一作者:钮峰

通讯作者:涂文广教授,周勇教授,邹志刚教授

通讯单位:香港中文大学(深圳)理工学院

论文DOI:10.1021/acscatal.2c00433

全文速览

通过醇和胺的C-N偶联是工业中合成不同有机胺的重要反应路径,而这一过程往往需要在高温高压等较苛刻的条件下进行。因此,本工作中,我们设计了一种基于CdS-Pd单原子体系催化剂用于实现高效可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应获得二级胺。通过实验研究发现,Pd与CdS表面的悬挂S原子原位配位形成单一Pd-Sx物种。该催化剂的可见光催化C-N偶联的二级胺产率接近100%,同时释放出可观的绿色能源氢气(11.8 mmol gcat-1h-1)。机理研究与分析表明,苯甲醇上脱去的H+较容易吸附到长寿命的•Pd-Sx中间态物种而形成H-Pd-Sx中间体。最后,吸附的H又容易脱附,加成到苄烯苯胺的N上,实现氢转移,完成亚胺的加氢过程,得到最后所需要的二级胺产物苄基苯胺。整个过程中,H的吸脱附可以循环进行,因此Pd-Sx配位物种可以作为有效的氢转移的桥梁实现加氢过程。此外,该光催化剂体系具有较好的底物适应性和循环能力。这一工作将为温和条件下实现高效C-N偶联反应提供一种新的思路。

背景介绍

随着工业的发展与进步,有机胺广泛应用于农业、医药、家居、军工等领域,其合成在工业生产中有着越来越明显的重要性。基于“借氢机制(氢转移)”,通过胺与醇的C-N偶联被认为是一种较为绿色的合成有机胺的理想路径。这一过程主要包含醇的脱氢、亚胺的生成以及亚胺的加氢这三个主要步骤。其中醇的脱氢是整个反应的决速步骤。然而,基于这一机制,在热催化合成有机胺的过程中存在一些缺点:(1)醇的脱氢决速步骤需要较苛刻的条件(高温高压);(2)易发生过度偶联,使得产物分布广,不利于分离;(3)反应中使用的催化剂多为高负载量的负载型贵金属催化剂(如Ru/Al2O3、Pd/Al2O3、Rh/Al2O3等),成本较高。因此,开发出高效低成本的催化剂具有一定的挑战性。近年来,利用光氧化还原技术实现常温常压条件下有机胺的合成引起了广泛的关注。研究者们通常采用一些贵金属有机配合物分子进行均相催化反应,但反应后催化剂难以进行分离,在实际工业生产中难以大规模应用。而采用传统的半导体光催化剂进行多相催化反应,则可以有效解决这一难题。然而仅仅依靠半导体本身的催化能力,很难达到较高的催化活性,实际应用过程中往往需要通过负载一些助催化剂或表面修饰来提高催化性能。近些年,单原子催化被认为是较有前景的领域。单原子催化剂由于其独特的电子结构和较高的原子利用效率而表现出优异的催化活性,被广泛应用于光催化水分解制氢、二氧化碳还原、固氮和有机物降解等领域。因此,我们课题组设计开发了一种单原子光催化剂CdS-Pd,该催化剂可以有效地用于可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应,获得具有工业应用价值的二级胺。同时反应过程中释放出清洁能源氢气。这一工作将为温和条件下实现C-N偶联反应提供一种新的途径。

本文亮点

1. 本工作通过Pd原子与CdS表面的悬挂S原子原位配位制备了一种CdS-Pd的单原子光催化剂,该催化剂可以实现高效可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应获得近100%产率的二级胺N-苄基苯胺以及较高的产氢活性。

2. 实验和理论计算结果证实了,相比于Pd纳米颗粒助催化剂负载的CdS,单一Pd-Sx物种能够有效捕获光生电子,使其具有较长的寿命,而且氢在Pd-Sx物种上的吸脱附能力较强,从而可以作为有效的氢转移载体实现亚胺的加氢,得到目标产物二级胺。

3. 此外,在优化的反应条件下,该催化剂具有较好的稳定性,以及对不同醇类和取代胺的C-N偶联反应具有良好的底物适应性。

图文解析

本工作中,首先我们采用水热法制备了六方晶系结构,颗粒尺寸约为50 nm的纳米球形CdS,其带宽约为2.2eV( 图1 a )。随后,在可见光催化C-N偶联反应过程中加入PdCl2溶液原位合成单原子催化剂CdS-Pd SAs。作为对比,我们采用浸渍法制备了Pd纳米颗粒负载的CdS催化剂CdS-Pd NPs。从图1b的XPS图谱可以看出,光催化反应后的CdS中事实上存在Pd元素。结合能336.7 eV和342 eV分别对应Pd 3d5/2和Pd 3d3/2,表明Pd以2+价态形式存在,而非单质态。因此,我们可以初步推测反应后,Pd与CdS进行了一定的配位。

图1 CdS和CdS-Pd SAs单原子催化剂的结构表征

为了进一步确定反应后Pd的状态以及与CdS的配位环境,我们对样品分别进行了X射线精细结构谱(XAFS)和球差电镜的表征。从图3d可以明显看出反应后的CdS表面上的Pd物种既不是二价态也不是单质态,而是以一定配位的形式存在。通过对样品CdS-Pd SAs中Pd的K-edge EXAFS图谱进行拟合,可以得出Pd-S的配位数约为3( 表1 )。通过进一步的HAADF-STEM和 EDS mapping图可以清晰地看到Pd以单原子形式均匀地分散在CdS上( 图1 e-j )。因此,综合上述表征方法,我们可以初步证实在光催化反应过程中,PdCl2以Pd-S配位键的形式将Pd原子锚定在了CdS载体上,为光催化反应过程提供一定的反应活性中心。

表1 样品CdS-PdSAs中Pd的EXAFS拟合数据

CN , coordination number; R , bonding distance; σ 2, Debye-Waller factor; Δ E0 , inner potential shift.

为了进一步研究CdS表面的S对催化反应的影响,我们首先对CdS进行了不同程度的表面修饰(400 oC高温煅烧:CdS-400;双氧水表面腐蚀:CdS-H2O2)。从图2 a可以看出,采用不同的手段修饰后,CdS的结构并未发生明显变化,仍然是结晶度较好的六方晶系结构。CdS、CdS-400和CdS-H2O2的能带分别为2.21、2.12和2.2 eV,即能带结构也未发生明显变化( 图2 b )。从图2 c和d可以明显看出, CdS通过表面修饰之后,Cd 3d和S 2p均向高结合能偏移,而且偏移程度随着修饰强度增强而增大。这主要是由于CdS修饰后产生了一定的S空位,使得表面部分Cd暴露,从而改变了Cd和S的周边电子云密度分布。

图2 修饰前后的CdS结构表征

在常温常压氮气气氛下,我们采用苯甲醇和苯胺的C-N偶联作为模型反应对所制备的催化剂进行可见光催化活性评价( 图3 )。首先我们确定了暗反应、无光催化剂以及只有PdCl2的情况下该模型反应没有任何催化活性。在添加PdCl2的条件下,我们对不同的半导体光催化剂进行了活性筛选,发现只有CdS能有效地进行光催化C-N偶联生成二级胺(N-苄基苯胺),产率高达1.48 mmolgcat-1h-1。而其他半导体催化剂在反应过程中只能催化生成亚胺(N-苄烯苯胺),且普遍产率较低(< 0.12 mmolgcat-1h-1)。

图3 可见光催化C-N偶联反应的催化剂活性筛选

基于CdS对该反应的催化特异性,我们测试了其苯胺的转化率及产物的选择性随时间的变化曲线。从图4b可以看出,随着反应的进行,苯胺的转化率不断提高,当反应达到16 h后,底物苯胺几乎完全转化。随着反应的进行,亚胺(N-苄烯苯胺)的选择性不断降低,而二级胺(N-苄基苯胺)的选择性不断提高,表明反应过程中逐步完成了亚胺的加氢过程。

为了进行对比,我们采用浸渍法提前将Pd纳米颗粒沉积到CdS表面上并进行光催化活性评价。从图4c我们发现,沉积Pd纳米颗粒的CdS催化活性是单一CdS活性的4倍。这主要是由于Pd纳米颗粒作为助催化剂可以有效地提高光生载流子的分离效率。而当我们将Pd以PdCl2的形式加入到反应体系中时,催化活性是单一CdS活性的约6.4倍。而且产物中出现了二级胺(N-苄基苯胺)。也就是说反应体系中原位加入PdCl2能够促使该反应完成加氢过程,有效实现氢转移。因此,我们可以初步推断,光催化反应过程中Pd和CdS表面悬挂的S作用产生的Pd-S物种对实现C-N偶联起到至关重要的作用。此外,在反应过程中我们可以检测到氢气的生成。从图4d可以看出,单一的CdS在反应过程中几乎不产生氢气。而CdS-Pd SAs产氢速率达到11.8 mmolgcat-1h-1,是CdS-Pd NPs的约2.7倍,CdS的近10倍。这一结果也与苯胺转化率的差异相吻合。

为了验证CdS表面的S与Pd作用形成了Pd-S物种,从而提高了C-N偶联反应性能,我们对CdS进行了不同程度的表面修饰。从图4e可以明显看出,随着表面修饰的增强,反应的活性逐渐下降,而且产物苄基苯胺的选择性也随之下降。这也就意味着,当我们遮盖或者去除部分S位点,反应底物在催化剂表面的吸附性能下降,从而导致反应活性降低。另一方面,由于S空位的增多,使得Pd原子很难与S进行配位产生Pd-S物种,从而无法完成C-N偶联反应过程中的氢转移,也就不能得到饱和的目标产物二级胺N-苄基苯胺。

图4 可见光催化活性评价

为了研究在光催化反应过程中不同自由基的作用,我们进行了捕获实验。从图5a可以看出,当体系中加入叔丁醇和苯醌来分别捕获•OH和•O2-,反应的活性基本没有发生变化,说明体系中的这两种自由基对反应基本没有贡献。而当体系中加入草酸铵捕获光生空穴后,产率降为原来的1/3,加入过硫酸钾捕获光生电子后,产率降为0。这一结果表明,光生电子和空穴在光催化C-N偶联反应中有着重要作用。

接着,我们采用超快光谱(TAS)来揭示光照下不同催化剂的载流子衰减动力学。图5b为不同催化剂的瞬态吸收图谱以及拟合曲线。采用双指数模型拟合可获得两个弛豫时间τ1和τ2。Τ1代表导带电子到过渡态的捕获时间,τ2代表电子与过渡态或者价带空穴复合的时间。通过对比,CdS-Pd Sas的弛豫时间明显要长,也就是说,在反应过程中CdS表面单原子态的Pd配位物种Pd-Sx可以作为电子陷阱来捕获光生电子,提高载流子的分离效率,从而加速光催化C-N偶联。另外,从CdS导带转移到过渡态Pd-Sx中间体的弛豫时间更长,更利于氢原子的吸附。

为了研究不同催化剂对于H的吸附以及转移能力,我们做了一个N-苄烯苯胺加氢的模型反应。从图5c可以明显看出,对于单原子态的CdS-Pd SAs催化剂,N-苄烯苯胺较容易实现光催化加氢到苄基苯胺产物,而单质态的Pd(CdS-Pd NPs)催化剂无法实现加氢过程。这也证明了单原子态的CdS-Pd SAs可以很好地吸附H并完成氢转移,从而实现加氢过程得到二级胺N-苄基苯胺。

基于以上的机理表征分析,我们可以给出一个可能的反应机理和路径( 图5d )。光催化反应前,当体系中同时加入CdS催化剂和PdCl2时,PdCl2很快吸附到CdS表面上与表面悬挂的S原子形成Pd-Sx的配位物种。当CdS被光激发后,表面的Pd-Sx配位物种可以有效捕获光生电子,形成•Pd-Sx中间态物种,同时光生空穴能够脱去苯甲醇上的质子,将其氧化成苯甲醛。然后生成的苯甲醛与苯胺进行亲核加成反应,产生醇胺中间体。由于醇胺非常不稳定,很快脱水生成亚胺。苯甲醇上脱去的H+较容易吸附到长寿命的•Pd-Sx中间态物种形成H-Pd-Sx。最后,吸附的H又容易脱附,加成到N-苄烯苯胺的N上,实现氢转移,完成亚胺的加氢过程,得到最后的目标产物N-苄基苯胺。整个过程中,H的吸脱附可以循环进行,因此Pd-Sx物种可以作为有效的氢转移的桥梁实现加氢过程。此外,过多的吸附H可以从H-Pd-Sx上脱附产生H2。

图5 反应机理表征及推测

我们通过DFT模拟计算进一步验证了为什么单原子态的CdS催化剂CdS-Pd SAs可以很好地实现光催化C-N偶联生成N-苄基苯胺( 图6 )。结合EXAFS拟合结果,我们以Pd-S三配位的形式作为计算模型来研究H吸附和反应过程。对于催化剂CdS-Pd NPs来说,在位点1和2的H吸附能分别为-2.801 eV和-2.936eV,而催化剂CdS-Pd SAs的H吸附能为-1.954 eV。通过过渡态能量搜索,可以得出,Pd纳米颗粒负载的CdS-Pd NPs的加氢能垒为0.38 eV,而对于单原子态的CdS-Pd SAs来说,由于形成的Pd-Sx配位物种能够有效地吸附和脱附H,因此脱附的H直接加成到亚胺的不饱和C上,完成加氢过程。

图6 DFT模拟计算

总结与展望

总的来说,我们设计开发了一种CdS-Pd单原子光催化剂,该催化剂可以有效地用于可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应,获得具有工业应用价值的二级胺。同时反应过程中释放出清洁能源氢气。结合实验以及模拟计算,我们推测Pd在光催化反应过程中与CdS表面的S原位配位形成Pd-Sx中间物种,而这一中间体可以提高载流子分离效率以及有效地进行H的吸脱附,构成Pd-Sx •Pd-Sx H-Pd-Sx Pd-Sx的循环过程,实现氢转移,完成亚胺的加氢过程,得到目标产物N-苄基苯胺。整个过程中,Pd-Sx中间体可以作为有效氢转移的桥梁实现加氢过程。此外,该催化剂体系具有较好循环能力和底物适应性。这一工作将为温和条件下实现C-N偶联反应提供一种新的思路。

作者介绍

钮峰 ,博士毕业于法国里尔大学(法国国家科学研究中心)(导师Andrei Khodakov教授和Vitaly Ordomsky研究员)。2020年8月加入香港中文大学(深圳)邹志刚院士团队从事博士后研究。以第一作者在ACS Catalysis,Green Chemistry,Solar Energy Materials & Solar Cells等期刊上发表SCI论文12篇。目前主要研究方向为多相热催化、光催化能源转化。

涂文广 ,2015年获南京大学物理学院博士学位。2015至2020年在新加坡南洋理工大学从事研究博士后研究工作。2020年6月起任职于香港中文大学(深圳)理工学院。主要从事于低维光电材料表界面结构的精准设计与构建,实现太阳能驱动下的小分子转换,取得了一系列重要成果,迄今为止已在Nature Communications, Advanced Material, Advanced functional Material, ACS Catalysis, ACS Energy Letters等期刊上发表论文70余篇, SCI被引超过8000次,H指数为44。

周勇 ,香港中文大学(深圳)兼职教授。2009 年9月被南京大学物理学院按海外人才引进回国工作,加入南京大学环境材料与再生能源研究中心,聘为教授。主要从事:1、人工光合成二氧化碳转化为可再生碳氢燃料;2、光电材料的设计和构建;3、高效、低成本钙钛矿太阳能电池产业化应用研究。近五年来,以第一作者或通讯作者在 国际重要期刊上发表论文超过 60 篇,其中包括 J. Am. Chem. Soc. (1 篇)、Adv. Mater. (2 篇)、Adv. Funct. Mater. (1 篇)和 Nano Lett. (1 篇),受邀以第一作者或通讯作者撰写 2 篇综述论文。近五年论文他引超过 1600 次,5 篇论文入选 Web of Science 统计的“过去十年高被引论文”, H 指数 46。光催化还原 CO2 研究成果作为主要研究内容,荣获 2014 年国家自然科学二等奖(排名第四)。主编三本英文专著(Springer 等出版社出版)。多次受邀在国内外相关学术会议上做邀请报告或主持会议。担任 Current Nanoscience 中国地区编辑和 Mater. Res. Bull.编委。主持承担国家基金委、 科技 部 973 项目等项目。入选教育部新世纪人才(2010 年)、江苏省首届杰出青年基金(2012年)。

邹志刚 ,2003年凭为教育部“长江学者奖励计划”特聘教授,国家重点基础研究发展计划“973”项目首席科学家,教育部创新团队带头人,2015 年当选中国科学院院士,2018 年当选发展中国家科学院院士。主要从事新型可再生能源与环境材料方面的研究,邹院士在光催化领域做出了卓越的贡献,被媒体称为“光催化领域的前行者”。邹志刚院士已在 Nature等国际一流期刊上发表论文 602 多篇,H指数 74,连续 5年入选爱思唯尔材料科学高被引学者,是材料领域有国际影响力的学术带头人。申请中国发明专利 200 多项,其中 83 项已获授权;承担两届国家重大基础研究计划 973 项目、国家自然科学基金中日合作项目、 科技 部国际合作重大项目等多项科研项目;获国家自然科学二等奖 1 项、江苏省科学技术一等奖 2 项,作为第一完成人获第 46 届日内瓦国际发明展金奖及阿卜杜拉国王大学特别奖各 1项。

拉尔夫·巴里克现年67岁。

拉尔夫·巴里克(Ralph Baric),男,美国人,美国北卡罗莱纳大学流行病学系教授,有“冠状病毒之父”之称。

1989年,巴里克公开了对病毒基因重组的研究。2003年,巴里克在德特里克堡生物实验室,克隆了具有传染性的SARS病毒毒株。2008年11月25日,巴里克团队发表论文《合成重组的SARS样冠状病毒对培养细胞和实验鼠具有传染性》。2015年11月,巴里克团队发表论文说,他们成功制作了一种“嵌合体”病毒,这种“嵌合体”病毒对人类细胞有传染性。

拉尔夫·巴里克获得的专利

巴里克团队拥有与合成病毒相关的多项专利。巴里克曾在多个场合承认,他的团队掌握了合成多种冠状病毒的独家技术。巴里克的多项授权专利的发明人中出现了德特里克堡的研究人员。

2002年4月,一项编号为7279327的专利进行申请,2007年10月获批,名为“制作重组冠状病毒的方法”。

中国团队发表重要论文

个人简介: Edward H. Sargent,加拿大多伦多大学副校长、加拿大皇家科学院院士、加拿大工程院院士,是多伦多大学电子与计算机工程系教授。他是加拿大纳米技术领域的首席科学家,是胶体量子点光探测领域的开拓者,也是量子点PN结太阳能电池的发明者和光电转换效率的世界纪录的保持者,并通过所领导团队的努力,每年都在刷新纪录。迄今为止,已在Nature和Science等国际顶级期刊发表论文多篇团队已经发表超过300篇论文,论文被引用超过20000次,H因子72。

团队合照

接下来,我列举了Edward H. Sargent教授近期发表在Nature/Science系列期刊的工作!希望借此机会向大佬学习一下!

通过将二氧化碳电化学还原为化学原料,如乙烯,可同时达到二氧化碳减排和生产可再生能源的目的,目前,Cu是CO2RR的主要电催化剂。然而,迄今为止所达到的能源效率和生产率(目前的密度)仍然低于以工业生产乙烯所需的值。

鉴于此,卡内基梅隆大学的Zachary Ulissi、多伦多大学的Edward H. Sargent等人通过密度泛函理论计算结合主动机器学习来识别,描述了Cu-Al电催化剂能有效地将二氧化碳还原为乙烯,具有迄今为止所报道的最高的法拉第效率。与纯铜相比,在电流密度为400mA/cm2下Cu-Al电催化剂的法拉第效率超过了80%,以及在150mA/cm2下,在其阴极乙烯的能量转换效率则达到了~55%。理论计算表明,铜铝合金具有多个活性位点、表面定向和最佳CO结合能,有利于高效的、高选择性地还原CO2。

此外,原位X射线吸收光谱表明,铜和铝能够形成良好的铜配位环境,从而增强C-C二聚作用。这些发现说明了计算和机器学习在指导多金属系统的实验 探索 方面的价值,这些系统超越了传统的单金属电催化剂的局限性。

Accelerated discovery of CO2 electrocatalysts using active machine learning,

电解二氧化碳电还原反应(CO2RR)可用于绿色生产乙醇,然而,该反应的法拉第效率目前仍然不高,特别是在总电流密度超过10mA cm−2下。

鉴于此,多伦多大学的Edward H. Sargent团队报道了一类催化剂,其产乙醇的法拉第效率高达52.1%,阴极能量转化效率为31%。作者发现通过抑制中间体HOCCH*的脱氧作用,可以降低乙烯的选择性,促进乙醇生产。密度泛函理论(DFT)计算表明,由于封闭的N-C层具有很强的供电子能力,在Cu表面涂覆一层氮掺杂碳(N-C)可以促进C-C耦合,抑制HOCCH*中碳氧键的断裂,从而提高CO2RR中乙醇的选择性。

Efficient electrically powered CO2-to-ethanol via suppression of deoxygenation,

堆叠具有较小带隙的太阳能电池形成双结膜,为克服单结光伏电池的Shockley-Queisser极限提供了可能。随着溶液处理钙钛矿的快速发展,有望将钙钛矿的单结效率提高>20%。然而,这一工艺仍未实现与行业相关的纹理晶体硅太阳能电池进行整体集成。

来自多伦多大学的Edward H. Sargent 和阿卜杜拉国王 科技 大学的Stefaan De Wolf团队,报道了将溶液处理的微米级钙钛矿顶部电池与完全纹理化的硅异质结底部电池相结合,进行集成双叠层电池的方法。为解决微米级钙钛矿中电荷收集的难点,作者将硅锥体底部的耗尽宽度提高了三倍。此外,通过在钙钛矿表面固定一种自限型钝化剂(1-丁硫醇),增加了扩散长度且进一步抑制了相偏析。这些多方位的结构改善,使钙钛矿—硅串联太阳能电池的整体效率达到了25.7%。在85°C下进行400小时的热稳定性测试,以及在40°C、在最大功率点下工作400小时后,发现其性能衰减可忽略不计。

Efficient tandem solar cells with solution-processed perovskite on textured crystalline silicon,

由可再生电力驱动的电化学二氧化碳还原反应(CO2RR),为燃料和化学原料的生产与循环利用提供了一条可观的能源储存途径,然而,目前在改进用于高选择性碳氢化合物生产的电合成途径方面仍存在挑战。为了进一步提高催化作用,非均相方法和均相方法之间的协同作用越来越受到关注。通过与异质活性位点相邻的有机分子或金属配合物的相互作用,可用于调节反应中间体的稳定性,从而增加法拉第效率(产品选择性),提高催化性能,并降低反应过电位。

在这里,作者首先讨论了四类分子强化策略:①分子加成修饰的多相催化剂、②有机金属络合物催化剂、③网状催化剂和④无金属聚合物催化剂。作者介绍了目前在分子策略方面的挑战,并描述了电催化CO2RR产多碳产品的前景。这些策略为电催化CO2RR提供了潜在的途径,以解决催化剂活性、选择性和稳定性的挑战,进一步发展CO2RR。

Molecular enhancement of heterogeneous CO2 reduction,

目前通过优化钙钛矿的组成经过组合优化,在最先进的钙钛矿太阳能电池中通常含有六种成分(AxByC1−x−yPbXzY3−z)。关于每个组成部分的精确作用仍然存在许多不清晰,如何正确理解和掌握钙钛矿材料中不同组分对晶体结构、性能的影响关系,对于制备新型的高性能钙钛矿材料而言具有重要的指导意义。

鉴于此,多伦多大学的Edward H. Sargent与麻省理工学院的William A. Tisdale等人利用瞬态光致发光显微镜(TPLM),并结合理论计算,探究了钙钛矿材料中组分—结构—性能之间的关系。研究表明,单晶钙钛矿材料内部载流子的扩散率与结构组成无关;而对于多晶钙钛矿,不同的成分对载体扩散起着至关重要的作用。与CsMAFA型钙钛矿相比,不含MA的CsFA型钙钛矿载流子扩散率要低一个数量级。

元素组成研究表明,CsFA颗粒呈级配组成。在垂直载流子输运和表面电位研究中可以看到,CsFA型钙钛矿由于其非均匀结晶,从而引起晶粒的元素分布不一致,形成了不利于载流子扩散的“壳核结构”。而掺入MA可以有效改善颗粒成分的均匀性,在CsMAFA薄膜中产生了高的扩散系数。

Multi-cation perovskites prevent carrier reflection from grain surfaces, /10.1038/s41563-019-0602-2

电解二氧化碳还原(CO2RR)转化为有价值的燃料和原料,为这类温室气体的利用提供了一条有吸引力的途径。然而,在这类电解装置内,往往是由有限的气体通过液体电解质扩散到催化剂的表面,电解效率仍然不高。

鉴于此,多伦多大学的David Sinton和Edward H. Sargent等人提出了一种催化剂:离聚物本体异质结结构(CIBH),可用于分离气体、以及离子和电子的传输。CIBH由金属和具有疏水和亲水功能的超细离子层组成,可将气体和离子的输运范围从数十纳米扩展到微米级。采用这种设计策略,作者实现了在7 M KOH电解液中,以铜为催化剂进行电还原CO2,在阴极法拉第效率为45%下,产乙烯的偏电流密度高达1.3A cm-2。

CO2 electrolysis to multicarbon products at activities greater than 1 A cm−2,

手性材料在推动生物标记、手性分析和检测、对映异构体选择性分离、偏振相关光子学和光电子学应用等领域的发展具有重要意义。一维半导体的区域选择性磁化可以实现室温下的各向异性磁性,以及自旋极化——这是自旋电子学和量子计算技术所必需的特性。

鉴于此,中国科学技术大学俞书宏院士团队与国家纳米科学中心唐智勇研究员课题组、多伦多大学Edward Sargent教授团队等人利用局域磁场调控电偶极矩与磁偶极矩之间的相互作用,成功合成了一类新型手性无机纳米材料。

利用这一策略,作者将具有不同晶格、化学成分和磁性能的材料,即一个磁性成分(Fe3O4)和一系列半导体纳米棒结合在一起,在特定的位置吸收紫外线和可见光谱。由此产生的异质纳米棒表现出由特定位置磁场诱导的光学活性。本文提出的区域选择性磁化策略为设计手性和自旋电子学的光学活性纳米材料提供了一条途径。

Regioselective magnetization in semiconducting nanorods,

电催化CO2还原反应(CO2RR)为温室气体的利用、化学燃料的生产提供了一种可持续的、碳中性的方法。然而,从CO2RR高选择性地生产C2产品(例如乙烯)仍然是一个挑战。

鉴于此,多伦多大学Edward H. Sargent教授、加州理工学院Theodor Agapie教授、Jonas C. Peters教授等人提出了一种分子调控策略,用有机分子使电催化剂表面功能化,用于稳定反应中间产物,使CO2RR高选择性地产乙烯。

通过电化学、操作/原位光谱和计算研究,研究了通过芳基吡啶的电二聚作用衍生的分子库对Cu的影响。结果发现,粘附分子提高了CO中间体的稳定性,有利于进一步还原成乙烯。在中性介质的液流电池中,在偏电流密度为230 mA cm-2下,电催化CO2RR产乙烯的法拉第效率高达72%。

Molecular tuning of CO2-to-ethylene conversion,

近日,南方 科技 大学物理系、量子科学与工程研究院教授卢海舟团队连续在《自然》子刊发表了关于“非线性霍尔效应”的两篇新论文。 第一篇题目为“Quantum theory of the nonlinear Hall effect”(非线性霍尔效应的量子理论)发表于Nature Communications。该研究详细阐述了研究团队在非线性霍尔效应的理论研究领域取得的重要进展。非线性霍尔效应是一类新的霍尔效应,可以在时间反演对称的体系中存在并且对空间对称性十分敏感,因此可以被用于探测与体系的空间对称性破缺相关的相变行为,如铁电、向列相变等。此外,非线性霍尔效应测量十分方便。只要对现有的输运测量方式稍作倍频调整,就可以 探索 一大类二维和三维的拓扑和功能材料,因此将会是一个非常重要以及活跃的方向。现有的理解非线性霍尔效应的理论工作基本都是基于现有半经典理论的基础上通过将体系的输运方程展开到电场高阶来实现对非线性霍尔效应的描述。然而,各种实验事实表明非线性霍尔效应本质上是一种量子效应,其主要机制无法被半经典理论完全刻画。基于费曼图形技术,研究团队构建了首个非线性霍尔效应的量子理论,揭示了非线性霍尔效应的量子本质以及目前半经典理论存在的不足,为未来的实验以及理论工作提供了坚实的基础。 该论文的第一作者为南科大量子科学与工程研究院助理研究员杜宗正,通讯作者为卢海舟,合作者包括上海师范大学教授王春明、南科大物理系博士生孙海鹏以及北京大学讲席教授、中国科学院院士谢心澄。南科大是论文第一单位。 第二篇为卢海舟团队受邀为NatureReviewsPhysics撰写的题为"Nonlinear Hall effects" (非线性霍尔效应)的综述展望文章,该文章详尽综述、概括分析了近年来关于非线性霍尔效应及其推广的重要研究进展,阐述了目前存在的问题与挑战,展望了未来的发展方向与可能应用,为相关领域的研究提供了重要参考。 该论文的第一作者是杜宗正,通讯作者为卢海舟,合作者包括北京大学讲席教授、中国科学院院士谢心澄。南科大是论文第一单位。 以上研究得到国家自然科学基金、广东省普通高校创新团队、深圳市科创委的资助。数值计算得到南科大科学与工程计算中心支持。 论文链接: 第一篇: 第二篇: 供稿:物理系、量子科学与工程研究院 主图:丘妍 通讯员:刘芳璐

中国科研团队发表论文

中国科研团队近日在美国《科学》杂志在线发表论文说,他们发现了两种可有效阻断新冠病毒感染的人源单克隆抗体,有望用于抗新冠药物和疫苗的研发。

中国首都医科大学、中国科学院微生物研究所、中国科学院天津工业生物技术研究所、深圳市第三人民医院等多家单位参与这项研究。研究人员从一名新冠康复患者的外周血单核细胞中分离出4种人源单克隆抗体。

实验显示,这4种抗体对新型冠状病毒均有中和能力。其中,分别被称为B38和H4的两种抗体能够阻断新冠病毒刺突蛋白的受体结合域与其受体“血管紧张素转化酶2(ACE2)”的结合。

扩展资料

两种抗体的作用

此前多项揭示新冠病毒感染机制的研究表明,该病毒主要通过其表面刺突蛋白受体结合域与人体细胞上的ACE2结合实现感染。

实验显示,B38和H4分别识别受体结合域的不同表位,小鼠实验证实了这两种抗体能降低感染小鼠肺部的病毒量,展现出了治疗效果。两种抗体还可被混合使用以便更有效抑制病毒感染。

研究团队进一步解析了新冠病毒刺突蛋白受体结合区域与B38形成的复合物结构,从而揭示了B38阻断病毒感染的分子机制。目前两个抗体已在相关公司进行产品转化,未来有望用于新冠患者临床治疗。

参考资料来源:新华网客户端—中国团队发现可阻断新冠病毒感染的人源单克隆抗体

这个研究是能够让我们知道鱼和人到底有什么区别的,说不定我们以后是可以培育出人鱼这个品种的。

反正是有一个非常大的突破,因为这是两种不同的物种,所以你要有一个比较大的改观,说明这个人真的是挺厉害的。

这一研究有着非常大的贡献,对于研究人体的进化论,很多年都没有得到一个确切的答案。

中国青年发表的论文

未来的中国未来的中国在未来的世界中,人们不再为缺少土地而烦恼,因为人们有大量的地盘。在未来的人们将不会在地球上生存,他们将搬到外太空,因为宇宙很大,可利用与开发的能源非常之多。每个国家会根据本国的实力不同,而会拥有规格不一样的“星系”,越强大的国家所占领的星系的规模就越大。那些较落后的国家只有挨欺负的份。当然,我们中国有着强烈的自强不息精神,从而成为最强大的国家之一。以下是我国的具体状况:1布局:我们国家由于有着雄厚的实力,所以我们所占的星系的规模也是非常大的。星系的结构类似于银河系的形状。但是它的规模却比银河系要大的多,我们给它命名为“中国龙之星”最中间的恒星是整个星系的中心。它的半径是太阳的1亿多倍,每时每刻都在发生核聚变,当然,那时我们已经能够很好的控制它爆炸的频率了。它所产生的能量够供给整个星系的使用。离星系中心较近的是我们国家的研发中心,他们主要的任务搞一些科技的研发,和一些军事方面的武器研发。它的外层是一些商业中心,专门生产加工食物,生活用品等。再外层就是生活住宅区,是供人们生活的。最外层就是国防部了,主要任务就是保护国家的安全。在星系的上空是一颗巨大的卫星,它也负责国家的安全,对星系的周围进行监视,一旦发现有不明物体靠近就发出警报,做好防御工作。2军事防御:在军事方面上,最辛苦的可算是国防部了。他们为了保护国家的安全,日以继夜的坚守在岗位上,非常辛苦。不过,经过研发中心的一步步攻关,不断研制出新式武器。而且,它是在众多的国家中最为先进的,具有强大的杀伤力,这也是我们中国在众多的国家中成为强国的原因之一。我们的防御系统更为先进,叫“天衣无缝”。可监视的范围在几十亿光年,在此范围内会对经过的仍和物体进行分析扫描,我们的卫星能够清楚地看到物体的结构、形状以及组成。如发现有敌意,预警系统就会立即发出警报,那些为守护国家安全的“龙之战士”们就会整装待发,随时发动攻击。我们还有一种具有毁灭性的武器叫做“世界末日”。它的威力不容忽视,他曾摧毁过一个对我国有敌意的国家,足足有一个星团大小。不过,“世界末日”对能源的需求也是非常大的。这也损耗我们国家的一部分能源,我们也在对此加以改进,争取把能源损耗降到最低。

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